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烯烴參與的等鍵反應(yīng)在有機合成中占有重要地位，其應(yīng)用已延伸至天然產(chǎn)物全合成、藥物分子創(chuàng)制、功能性香料開發(fā)以及高性能聚合物制備等領(lǐng)域。值得指出的是，此類反應(yīng)中的烯烴復(fù)分解反應(yīng)為2005年諾貝爾化學(xué)獎獲獎反應(yīng)。然而，目前烯烴參與的等鍵反應(yīng)的類型受限于C=C與C=C復(fù)分解反應(yīng)及C=C與C=O復(fù)分解反應(yīng)，挑戰(zhàn)性更大的C=C與CH₂的等鍵反應(yīng)還鮮有研究。

在此工作中，作者創(chuàng)新性地利用集成光催化策略實現(xiàn)了自由基介導(dǎo)的C=C與CH₂的等鍵反應(yīng)，為烯酰胺的立體發(fā)散式合成提供了新途徑。采用共催化劑調(diào)控機制，首次實現(xiàn)從相同底物出發(fā)，通過選擇不同共催化劑（如二硫化物A10或光敏劑fac-Ir(ppy)₃），選擇性生成熱力學(xué)穩(wěn)定的(E)-烯酰胺或動力學(xué)控制的(Z)-烯酰胺。同時，該方法可模塊化制備α-氘代烯酰胺，氘代率>95%，為機理研究和藥物開發(fā)提供了高價值的氘標(biāo)記工具。機理研究揭示了光催化劑（NaDT）通過兩步氫原子轉(zhuǎn)移（HAT）生成烷基自由基的關(guān)鍵過程，并闡明了共催化劑對E/Z選擇性的調(diào)控機制，為自由基介導(dǎo)的等鍵反應(yīng)提供了新范式。值得指出的是，該反應(yīng)可直接一步合成天然產(chǎn)物alatamide及其氘代類似物，表明該反應(yīng)具有一定的應(yīng)用潛力。

浙江師范大學(xué)為該論文唯一單位，化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院研究生徐瑩瑩為論文的第一作者，劉喜佳博士為論文的通訊作者。此論文工作得到了國家自然科學(xué)基金、浙江領(lǐng)軍型創(chuàng)新團隊、浙江省自然科學(xué)基金和浙江師范大學(xué)啟動經(jīng)費的經(jīng)費支持。