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高結(jié)晶度材料的機械物理性能主要取決于其缺陷結(jié)構(gòu)，缺陷特別是晶界缺陷嚴重破壞高結(jié)晶度材料的機械性能，而天然和合成晶態(tài)材料通常為多晶，故晶態(tài)材料機械穩(wěn)定性不高。同時，同木材、玻璃和塑料等一樣，晶態(tài)材料的機械強度（材料在外力作用下抵抗破壞的能力）與韌性（材料在受到外力沖擊時吸收能量并抵抗斷裂的能力）相互制約，如何改善高結(jié)晶材料的脆性，同步增強其機械強度和韌性為晶態(tài)材料當前面臨的一個巨大挑戰(zhàn)。

鄭治坤教授課題組一直致力于通過共價有序結(jié)構(gòu)成孔和缺陷結(jié)構(gòu)調(diào)控實現(xiàn)晶態(tài)聚合物均孔膜可控制備、結(jié)構(gòu)和性能調(diào)控及其在碳四到碳八分離方面的應(yīng)用研究。2019年，課題組通過小分子結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑輔助界面聚合和結(jié)晶過程，建立了水面上可控制備高結(jié)晶度聚合物均孔膜的普適性新方法（Nat. Chem., 2019, 11, 994-1000）。通過對聚合和結(jié)晶過程跟蹤，揭示了聚合和結(jié)晶機理（Nat. Chem. 2023, 15, 841），并通過近原子尺度下對晶態(tài)聚合物均孔膜缺陷結(jié)構(gòu)跟蹤和聚集態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控，實現(xiàn)了晶態(tài)聚合物均孔膜孔結(jié)構(gòu)均一化（J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 3927–3933; J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 7, 3233; J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 22079）。但將所得晶態(tài)聚合物均孔膜用于壓力驅(qū)動的分離過程時，膜易破裂并導(dǎo)致非選擇性滲透。

為應(yīng)對這一挑戰(zhàn)，鄭治坤教授領(lǐng)導(dǎo)的國際團隊利用犧牲性小分子結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑導(dǎo)向相鄰晶疇晶態(tài)聚合物分子鏈編織，構(gòu)建了一種全新晶界結(jié)構(gòu)-編織晶界，賦予了全結(jié)晶聚合物均孔膜高機械強度、韌性和彈性（圖1）。大面積膜抗壓性能接近致密材料鋁合金和黃金，受力斷裂時，斷裂僅發(fā)生在受力集中點，裂紋不擴展，裂紋附近膜的機械性能與斷裂前無差別，而一般全結(jié)晶材料裂紋一旦形成會迅速擴展，且裂紋嚴重影響機械性能。該工作通過構(gòu)建編織晶界，建立了一種改善晶態(tài)材料脆性并同步增強其機械強度和韌性的方法，為晶態(tài)材料在柔性器件和分離膜方面的應(yīng)用奠定了堅實的基礎(chǔ)。

相關(guān)成果發(fā)表在Nature（https://www.nature.com/articles/s41586-024-07505-x）上，論文標題為：“Elastic films of single-crystal two-dimensional covalent organic frameworks”，中山大學(xué)在讀博士研究生楊永航和德國烏爾姆大學(xué)梁寶坤博士為論文的共同第一作者，鄭治坤教授為唯一通訊作者，作者信息：Yonghang Yang, Baokun Liang, Jakob Kreie, Mike Hambsch, Zihao Liang, Cheng Wang, Senhe Huang, Xin Dong1, Li Gong, Chaolun Liang, Dongyang Lou, Zhipeng Zhou, Jiaxing Lu, Yang Yang, Xiaodong Zhuang, Haoyuan Qi, Ute Kaiser, Stefan C. B. Mannsfeld, Wei Liu, Armin G?lzh?user & Zhikun Zheng。上述研究得到了國家自然科學(xué)基金（51873236，52061135103），中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院和綠色化學(xué)與分子工程研究院、中山大學(xué)儀器分析與測試中心、中山大學(xué)光電材料與器件國家重點實驗室、歐洲同步輻射光源（ESRF）及廣東工業(yè)大學(xué)和榕江實驗室的支持。 

圖1. 編織晶界聚合物均孔膜合成示意圖。