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雙硫腙和鉛的配位模式圖和對(duì)應(yīng)的紫外-可見(jiàn)吸收光譜圖
在制備鈣鈦礦太陽(yáng)能電池（PSC）時(shí)，快速的結(jié)晶過(guò)程和復(fù)雜的結(jié)晶條件會(huì)導(dǎo)致生成的鈣鈦礦薄膜中存在大量缺陷，從而影響PSC的光電轉(zhuǎn)換效率和穩(wěn)定性。因此制備缺陷較少或無(wú)缺陷的鈣鈦礦薄膜，對(duì)于提高PSC的綜合性能具有重要意義。利用添加劑中硫(S)、氧(O)或氮(N)等雜原子與Pb配位產(chǎn)生的中間絡(luò)合物，調(diào)控鈣鈦礦的結(jié)晶動(dòng)力學(xué)或者鈍化缺陷而改善鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶質(zhì)量，進(jìn)而減少光生載流子的復(fù)合，提高PSC的綜合性能是常用的策略之一，但添加劑與鉛離子的詳細(xì)作用模式仍有待闡明。
雙硫腙(dithizone, DTZ)是一種典型的鉛指示劑，其可與Pb配位并伴隨著由綠到紅的顏色變化。本工作利用雙硫腙作為鈣鈦礦光活性層的添加劑，制備出缺陷減少的鈣鈦礦薄膜并用于高性能的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池；采用理論模擬和實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方法確定了制備過(guò)程中雙硫腙與鉛的配位模式，揭示了雙硫腙添加劑減少鈣鈦礦薄膜缺陷的機(jī)制；系統(tǒng)地研究了雙硫腙添加劑對(duì)載流子復(fù)合動(dòng)力學(xué)、器件效率和穩(wěn)定性的影響。研究結(jié)果表明雙硫腙中的氮原子與鉛原子的配位延緩了鈣鈦礦的結(jié)晶速率，改善了薄膜的結(jié)晶質(zhì)量進(jìn)而減少了缺陷，這是器件具有優(yōu)良的光電轉(zhuǎn)換效率（20.36%）和穩(wěn)定性的根本原因。本研究拓寬了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池添加劑的選擇范圍。研究成果受到審稿專(zhuān)家和編輯的高度評(píng)價(jià)(According to the evaluation of referees the results reported in your communication are “highly important” or even “very important”. Less than 10% of our manuscripts receive such a positive review.)。
山西大學(xué)青年教師侯文靜為第一作者，本工作得到了北京理工大學(xué)陳棋教授和泉州師范學(xué)院肖堯明教授的幫助，以及山西大學(xué)大型儀器中心在測(cè)試方面給予的支持。該研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、山西大學(xué)量子光學(xué)與光量子器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放基金、山西省高等學(xué)?？萍紕?chuàng)新項(xiàng)目和山西省應(yīng)用基礎(chǔ)研究計(jì)劃面上青年基金項(xiàng)目、山西省1331工程重點(diǎn)創(chuàng)新研究團(tuán)隊(duì)、山西省百人計(jì)劃和泉州“桐江學(xué)者獎(jiǎng)勵(lì)計(jì)劃”的支持。
論文鏈接：https://doi.org/10.1002/ange.202007353
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