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制作具有更大容量的硬盤需要突破原有磁性材料的超順磁瓶頸。單分子磁體由于在高密度信息儲存、量子計算機和自旋電子器件等方面具有潛在的應用價值，一直受到化學、物理及材料學家們的高度關注。但單分子磁體普遍存在磁阻塞溫度較低的缺陷，嚴重影響其被廣泛應用于生活當中。

近日，西安交通大學前沿院鄭彥臻教授課題組設計合成了一例具有D5h局部對稱性的鏑(III)單離子磁體，[Dy(L)2(py)5][BPh4] （HL = (S)-(-)-1-phenylethanol）。該單離子磁體軸向上采用帶有苯基的手性醇氧基配體，苯基與分子內(nèi)的吡啶配體及相鄰分子的苯基之間存在C?H???π作用和π???π堆積相互作用，從而增加了分子的剛性。該單離子磁體的自旋翻轉能壘Ueff = 1130(20) cm-1，在10 Oe s-1的掃速下，磁滯回線的開口溫度為22 K，2 K時的矯頑場達到1.7 T，零場冷ZFC的極大值溫度為23 K，與磁滯回線開口溫度基本保持一致，是目前最硬的D5h單離子磁體。英國曼徹斯特大學Chilton課題組利用自旋動力學計算說明了軸向配體的化學修飾改變了奧巴赫弛豫過程的起始躍遷以及與躍遷共振的振動模式，從而解釋了該化合物為什么相較于軸向為叔丁醇的異質(zhì)同晶化合物[Dy(OtBu)2(py)5][BPh4]的磁滯回線開口溫度提升了18 K。

該研究成果發(fā)表在國際知名期刊Chem（影響因子18.205）上，論文題目為“Enhancing Magnetic Hysteresis in Single-Molecule Magnets by Ligand Functionalization“。這是鄭彥臻課題組繼Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 16071; Nat. Commun., 2018, 9, 3134; Dalton Trans., 2019, 48, 8541; Chem. Eur. J., 2020, 26, 5893之后，近期在D5h單分子磁體體系研究中又一重要進展。西安交大前沿院博士生余可馨和英國曼徹斯特大學博士生Jon G.C. Kragskow為論文的共同第一作者，西安交大為論文的第一作者單位和通訊作者單位。

論文鏈接：

https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(20)30196-0

鄭彥臻課題組主頁：

http://gr.xjtu.edu.cn/web/zheng.yanzhen/home