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廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院李劍鋒教授課題組和西班牙阿里坎特大學(xué)Juan Feliu教授課題組合作，在高指數(shù)鉑單晶界面氧還原反應(yīng)機(jī)理研究取得重要進(jìn)展，相關(guān)研究以“Direct In Situ Raman Spectroscopic Evidence of Oxygen Reduction Reaction Intermediates at High-Index Pt(hkl) Surfaces” 為題發(fā)表于《美國化學(xué)會志》(J. Am. Chem. Soc. 2019, DOI: 10.1021/jacs.9b12803)。

作為燃料電池最重要的陰極反應(yīng)，鉑單晶表面氧還原機(jī)理研究受到人們的長期關(guān)注，而不同原子排布結(jié)構(gòu)的鉑單晶表面對ORR反應(yīng)有著明顯的影響。相較于低指數(shù)單晶表面，高指數(shù)單晶表面往往具有不同程度的臺階和平臺原子密度，表面原子具有更低的配位數(shù)，這就使其具有更為優(yōu)異的氧還原活性。一般來說，在[011]晶軸上，更高的臺階密度往往具有更高的氧還原活性，但是具有最高臺階密度的Pt(311)晶面在酸性條件下的ORR活性卻低于Pt(211)晶面，研究者認(rèn)為這可能是由于不同中間物種在這兩個晶面上吸附能的不同所導(dǎo)致的，但一直缺少這方面的直接實驗證據(jù)，特別是ORR關(guān)鍵中間物種的原位光譜證據(jù)。

在本工作中，李劍鋒教授課題組利用SHINERS技術(shù)，原位獲得高指數(shù)晶面Pt(211)和Pt(311)兩個晶面上的ORR反應(yīng)關(guān)鍵中間物種OOH和OH的直接拉曼光譜證據(jù)，并通過相應(yīng)的氘以及氧18同位素取代實驗確認(rèn)譜峰指認(rèn)。結(jié)合DFT理論分析，該工作認(rèn)為由于OOH物種在Pt(311)表面相對較高的吸附能導(dǎo)致其ORR活性弱于Pt(211)晶面，這為設(shè)計高活性ORR催化劑的提供指導(dǎo)。

我院博士后董金超和2016級博士生蘇敏為論文的共同第一作者，碩士生李朗，博士后樂家波、Petar Radjenovic等參與論文的研究工作和討論。該研究工作得到國家自然科學(xué)基金、中國博士后科學(xué)基金、中國博士后創(chuàng)新人才支持計劃、教育部能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心（2011-iChEM）等的資助和支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.9b12803