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水污染問題目前已成為世界上最為緊迫的環(huán)境問題之一。全氟烷基化合物，例如全氟辛基磺酸（PFOS）和全氟辛酸（PFOA），廣泛用于含氟聚合物、泡沫滅火劑等生產(chǎn)領(lǐng)域。因其具有高毒性、持久性、生物積累性、遠(yuǎn)距離遷移性等性質(zhì)，對(duì)人類健康和環(huán)境產(chǎn)生了嚴(yán)重的危害。目前檢測(cè)PFOS和PFOA的方法大多需要精密的儀器和復(fù)雜的操作，而成本低、操作簡(jiǎn)單的光譜法則受限于較低的靈敏度。因?yàn)镃-F鍵的高鍵能，PFOS和PFOA的降解十分困難，且會(huì)產(chǎn)生新的有毒副產(chǎn)物，吸附是凈化污染水源最有效的方法。但是，活性炭、樹脂等經(jīng)典的吸附劑缺乏對(duì)PFOS和PFOA的特異性。目前PFOS和PFOA的特異性吸附劑的研究還很少，而且缺乏在同一體系實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)檢測(cè)和高效吸附。因此，設(shè)計(jì)合成對(duì)PFOS和PFOA具有選擇性強(qiáng)鍵合的人工受體，同時(shí)實(shí)現(xiàn)高靈敏檢測(cè)和特異性吸附具有重要意義。

近日，根據(jù)PFOS和PFOA的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，南開大學(xué)郭東升教授課題組設(shè)計(jì)了胍基修飾杯芳烴主體，用于特異性結(jié)合PFOS和PFOA。并以此構(gòu)建了高靈敏超分子傳感和高效吸附體系，用以檢測(cè)和吸附污水中的PFOS和PFOA。首先，作者詳細(xì)考察了胍基杯芳烴與PFOS和PFOA的鍵合行為。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該杯芳烴通過靜電、氫鍵、范德華和疏水作用等協(xié)同作用達(dá)到對(duì)PFOS和PFOA強(qiáng)鍵合，其結(jié)合常數(shù)可達(dá)納摩爾（nM）級(jí)。

胍基杯芳烴高靈敏特異性檢測(cè)和高效吸附全氟污染物

借助指示劑置換檢測(cè)方法，利用熒光素作為熒光指示劑，作者在緩沖溶液、自來水和湖水中實(shí)現(xiàn)了對(duì)PFOS和PFOA的熒光定量檢測(cè)。檢測(cè)限可低至21.4 nM (11.3 μg L-1)，表明該檢測(cè)方法能夠直接應(yīng)用于機(jī)場(chǎng)、工業(yè)園區(qū)和軍事基地附近等重度污染水源的檢測(cè)。對(duì)于輕度污染水源中PFOS和PFOA的檢測(cè)，可以通過固相萃取濃縮后再進(jìn)行檢測(cè)的方法實(shí)現(xiàn)。另外，作者利用手機(jī)app，建立了PFOS和PFOA的標(biāo)準(zhǔn)曲線，無需專業(yè)的分光光度計(jì)即可實(shí)現(xiàn)對(duì)PFOS和PFOA的可視化檢測(cè)。

進(jìn)而，作者構(gòu)筑了負(fù)載四氧化三鐵納米粒子的胍基杯芳烴組裝體，通過簡(jiǎn)單的磁吸附和過膜處理，能夠有效的吸附分離水中的PFOS和PFOA。這一基于杯芳烴分子識(shí)別和組裝的超分子策略對(duì)污水中全氟污染物的檢測(cè)和吸附分離具有廣闊的應(yīng)用前景。

這一研究成果已于近期發(fā)表在Nature Communications 上，文章第一作者是南開大學(xué)博士研究生鄭哲，通訊作者是郭東升教授。

Guanidinocalix[5]arene for sensitive fluorescence detection and magnetic removal of perfluorinated pollutants
Zhe Zheng, Huijuan Yu, Wen-Chao Geng, Xin-Yue Hu, Yu-Ying Wang, Zhihao Li, Yuefei Wang, Dong-Sheng Guo
Nat. Commun., 2019, 10, 5762, DOI: 10.1038/s41467-019-13775-1