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左起：李濤教授、何三豐、崔靜、Yongjin Lee教授

該工作選擇了PDMS作為位阻型溶劑，這是由于PDMS能夠在極高（～10kDa）的分子量下仍然保留液體的流動性，這一性質(zhì)能夠確保PDMS不會進入MOFs孔道使其多孔性得以保留。PDMS還具有優(yōu)異的化學(xué)和熱穩(wěn)定性、極低的蒸氣壓、高熱穩(wěn)定性、低熔點、低比熱容、低粘度、低成本、無毒、極高的氣體擴散系數(shù)和無腐蝕性等特點。這些特質(zhì)使得PDMS成為一個理想的多孔液體溶劑，將MOFs顆粒分散于PDMS溶劑中能在保留MOFs多孔特性的同時使其附有類似液體吸附劑的流動性。然而，由于MOFs材料表面性質(zhì)和PDMS不兼容，如何形成穩(wěn)定分散液是一個難題。對此，李濤課題組的博士研究生何三豐利用之前課題組開發(fā)的一種具有普適性的MOFs表面生長高分子的策略（He et al. Chem. Sci. 2019, 10, 1816-1822），將帶有PDMS支鏈的超薄高分子涂層均勻生長在MOFs顆粒表面。這一表面修飾步驟確保了MOFs顆粒與PDMS溶劑之間的相容性，使該膠體懸浮液（colloidal suspension）的分散穩(wěn)定性大大提升。

利用上述方法，李濤課題組制備得到了一系列具有不同官能團的MOFs基多孔液體材料。通過低壓CO2、N2、Xe和H2O吸附等溫線證明了MOFs材料的吸附特性在多孔液體中得以完美保留。同時通過H2O吸附等溫線結(jié)合分子動力學(xué)模擬（MD simulation），證明了制備得到的多孔液體材料儲存15個月后，其多孔性仍然能夠很大程度得到保留。得益于PDMS溶劑的優(yōu)良特性，這類多孔液體材料不僅在室溫下具有良好的流動性，而且在-35°的低溫下時仍然具有流動性。利用PDMS溶劑高度可設(shè)計性，李濤課題組進一步通過提高PDMS的分子量和在PDMS分子鏈段上引入支鏈的方法，首次實現(xiàn)了在液態(tài)吸附劑材料中保留大至3.4nm的超大孔，極大拓展了多孔液體材料領(lǐng)域的可能性。由于MOFs材料和PDMS溶劑的豐富性，該方法的出現(xiàn)無疑將快速推動多孔液體領(lǐng)域的發(fā)展，并為MOFs材料在分離領(lǐng)域的應(yīng)用提供了新思路。

該課題的研究工作全部在上科大完成，上科大為第一完成單位。李濤課題組2017級博士研究生何三豐為第一作者，同組2016級本科生陳立寒為第二作者。李濤教授和Yongjin Lee教授為通訊作者。該研究中分子動力學(xué)模擬（MD  simulation）實驗由物質(zhì)學(xué)院Yongjin Lee教授課題組2017級碩士研究生崔靜完成。能量色散X射線譜由于奕教授課題組協(xié)助完成，充分體現(xiàn)了物質(zhì)學(xué)院交叉合作的良好氛圍。該研究由上科大啟動基金以及國家自然科學(xué)基金青年科學(xué)基金等項目支持。

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b08458

圖1.構(gòu)建MOFs基多孔液體通用方法示意圖

圖2. (A)(B)多孔液體的照片；(C)(D)分別為多孔液體儲存三個月后在273K下二氧化碳的吸附等溫線和298K下水蒸氣的吸附等溫線。相比于純PDMS溶劑，多孔液體二氧化碳和水蒸氣的吸附量分別提高了13倍和531倍。