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JACS封面 布朗大學孫守恒與哈工大于永生組在有機化學選擇性加氫反應研究領(lǐng)域取得重要進展

來源:化學加      2018-12-28
導讀:近日,美國布朗大學孫守恒教授和哈爾濱工業(yè)大學于永生教授組在有機化學選擇性加氫反應研究領(lǐng)域取得重要進展,相關(guān)研究成果發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.上,該論文首次報道了在銅納米催化劑室溫催化氨硼烷產(chǎn)氫串聯(lián)選擇性還原催化3-硝基苯乙烯到3-氨基苯乙烯,為非貴金屬納米催化劑的研究該方向開辟了新的思路。

近些年, 硝基苯類化合物的選擇性還原被廣泛的研究歸于它在藥物染料精細化學品巨大的應用潛力。地殼含量少價格昂貴的金、鈀、鉑 等貴金屬被相繼地報道,非貴金屬鐵鈷鎳也被深入的研究此反應。不過已報道的催化劑表現(xiàn)出了苛刻的反應條件,例如高溫高壓長的反應時間。

高性能(活性、穩(wěn)定性、選擇性)非貴金屬納米催化劑的研究應用有機化學選擇性加氫理論研究是支持該技術(shù)大規(guī)模商業(yè)化應用的關(guān)鍵,也是該領(lǐng)域面臨的最難突破基礎理論問題。銅鹽是目前最廣泛使用于有機反應一類催化劑,但仍然面臨循環(huán)差的問題,而銅納米催化可以多次循環(huán)使用,提高該反應的商業(yè)化使用的潛力。

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美國布朗大學孫守恒教授和哈爾濱工業(yè)大學于永生教授組合作報道了一個新穎的銅基催化劑,該催化劑在硝基苯乙烯及其衍生物的選擇性還原反應表現(xiàn)出了超好選擇性和高的產(chǎn)率,特別是該選擇還原反應在一個環(huán)境友好的室溫安全氫短時間完成。該工作為開發(fā)新類型非貴金屬催化劑研究該類選擇性還原反應開辟了新的道路。

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該研究詳細研究了銅納米催化劑與載體之間相互作用,選擇最佳載體優(yōu)化氨硼烷產(chǎn)氫并且串聯(lián)選擇性還原催化3-硝基苯乙烯到3-氨基苯乙烯,實現(xiàn)了室溫條件下短時間高效化學選擇性加氫。研究從理論入手實現(xiàn)高效的有機化學選擇性加氫3-硝基苯乙烯到3-氨基苯乙烯,為商業(yè)化應用該反應提供了理論支撐。

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該研究成果以“銅納米催化劑室溫催化氨硼烷產(chǎn)氫串聯(lián)選擇性還原催化3-硝基苯乙烯到3-氨基苯乙烯” (Room-temperature Chemoselective Reduction of 3-nitrostyrene to 3-vinylaniline by Ammonia Borane over Cu Nanoparticles為題以封面文章發(fā)表在國際期刊《美國化學學會雜志》 (Journal of the American Chemical Society, DOI:10.1021/jacs.8b11303.上,并被選做封面論文。第一作者為布朗大學博士生沈夢奇和哈爾濱工業(yè)大學博士生劉虎,美國布朗大學孫守恒授與哈爾濱工業(yè)大學于永生教授為共同通訊作者。


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