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第一作者：王惠澤

通訊作者：王惠澤，Marc Ledendecker

第一單位：亥姆霍茲可再生能源研究所、慕尼黑工大

DOI：10.1002/anie.202508589

納米尺度工程在提升電催化劑活性與穩(wěn)定性方面起著關(guān)鍵作用，特別是在聚合物電解質(zhì)膜水電解（PEMWE）中。該技術(shù)可實現(xiàn)高效氫氣生產(chǎn)，但陽極析氧反應（OER）仍面臨反應緩慢與缺乏穩(wěn)定催化劑的雙重挑戰(zhàn)。盡管氧化釕等材料活性較高，但晶態(tài)金紅石相IrO?在酸性條件下表現(xiàn)出更優(yōu)的穩(wěn)定性。然而，傳統(tǒng)高溫合成雖然能增強晶相比例，卻導致顆粒增大、比表面積下降，顯著削弱催化性能。為兼顧活性與穩(wěn)定性，研究者嘗試了如包覆、核殼、負載等策略，但常因結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定而限制長期使用。

圖一直觀展示了通過不同激光波長控制加熱路徑，從而實現(xiàn)對材料相結(jié)構(gòu)（Ir vs IrO?）和晶粒尺寸的調(diào)控。CO?激光適用于還原成金屬銥，光纖激光則促進氧化銥的結(jié)晶化。這一策略為實現(xiàn)常溫下可控、固態(tài)合成超小銥基納米顆粒提供了技術(shù)基礎。

圖1：基于激光誘導納米反應器的創(chuàng)新合成策略示意圖

研究通過調(diào)控激光參數(shù)和前驅(qū)體類型，實現(xiàn)了對銥基納米顆粒結(jié)構(gòu)的精準合成與篩選。使用CO?激光易因能量過高導致銥還原為金屬，難以形成純IrO?。為此，研究者對前驅(qū)體進行300°C預熱，并改用光纖激光（1060 nm），成功實現(xiàn)了100%晶態(tài)金紅石相IrO?的合成。光纖激光因SiO?對其透明，可實現(xiàn)溫和加熱，避免顆粒團聚。同時，預熱前驅(qū)體有助于減小晶粒并提升結(jié)晶度。該策略實現(xiàn)了在常溫下對IrO?粒徑和結(jié)構(gòu)的有效調(diào)控，為穩(wěn)定高活性催化劑的快速合成提供了新方法。

圖2基于XRD分析的晶態(tài)納米顆粒催化劑篩選與表征

研究利用原位質(zhì)譜技術(shù)實時監(jiān)測激光照射下的氣體釋放行為，揭示了不同激光條件下銥前驅(qū)體的反應機制。CO?激光（10600nm）處理IrO(OH)?時釋放大量H?和含氧氣體，表明材料發(fā)生自發(fā)還原反應，最終轉(zhuǎn)化為金屬Ir；而經(jīng)過300°C預熱的前驅(qū)體氣體釋放顯著減少，顯示出更高的熱穩(wěn)定性。相比之下，光纖激光（1060nm）加熱過程溫和，僅產(chǎn)生少量氣體，有利于非晶IrOx向晶態(tài)IrO?的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。結(jié)合XRD結(jié)果，研究確認CO?激光誘導還原，而光纖激光則驅(qū)動結(jié)晶轉(zhuǎn)化，兩者代表不同的激光調(diào)控反應機制。

圖 3：基于原位質(zhì)譜的激光反應過程實時監(jiān)測

通過 XRD、HAADF-STEM 和 XPS 表征，系統(tǒng)揭示了激光合成的 Lis-Ir 和 Lis-IrO? 的晶體結(jié)構(gòu)、納米形貌和化學狀態(tài)，證實分別為超小粒徑的金屬銥和晶態(tài)金紅石型氧化銥。

圖 4：超小晶態(tài) Ir 與 IrO? 納米顆粒的結(jié)構(gòu)表征

研究人員系統(tǒng)評估了激光合成的 Lis-Ir 和 Lis-IrO? 的酸性析氧反應（OER）性能及穩(wěn)定性。Lis-IrO? 顯示出極高的質(zhì)量活性（350 ± 15 A gIr?1 at 1.53V_RHE），顯著優(yōu)于所有商業(yè)和文獻報道的晶態(tài) IrO? 催化劑，且超過高溫合成的小尺寸IrO?材料。Tafel斜率分析、電荷轉(zhuǎn)移阻抗和比表面積測定進一步表明其具有優(yōu)異的反應動力學與界面特性。結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性方面，24小時恒電位測試及TEM表明 Lis-IrO? 保持了良好的金紅石相結(jié)構(gòu)，而 Lis-Ir 出現(xiàn)了明顯團聚現(xiàn)象。進一步通過在線流通電池-ICP-MS 實時監(jiān)測催化劑溶解行為，發(fā)現(xiàn) Lis-IrO? 的溶解度遠低于商業(yè) RuO? 和其他 IrO? 材料，并具有最高的穩(wěn)定性指標 S-number，在保持高活性的同時展現(xiàn)出優(yōu)異的耐久性。

圖 5：激光合成的 Ir 與 IrO? 催化劑的析氧反應（OER）性能

圖 6：CFC-ICP-MS 溶解測試評估激光合成 Ir 和 IrO? 催化劑的穩(wěn)定性

本研究提出了一種基于高能激光的固態(tài)合成方法，可在常溫下高效制備超小晶態(tài)金屬及氧化物納米顆粒，具備精確的尺寸與結(jié)構(gòu)調(diào)控能力。通過光纖激光實現(xiàn)了對金紅石相 ~2 nm IrO? 的結(jié)晶調(diào)控，所得材料在酸性 OER 中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性與穩(wěn)定性，超越已報道的晶態(tài) IrO? 與 RuO? 催化劑。同時，利用 CO? 激光還可低能耗合成 ~1 nm 金屬銥顆粒。該方法兼具能效高、結(jié)構(gòu)可控和性能優(yōu)異等優(yōu)勢，為開發(fā)低成本、耐腐蝕、高效的酸性 OER 催化劑提供了新思路，并具備廣泛拓展至多金屬及其氧化物電催化材料的潛力。

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